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May 05, 2023

Optimisation de la protection contre les rayonnements gamma avec du cobalt

Rapports scientifiques volume 13,

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8936 (2023) Citer cet article

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Des nanocomposites de titane dopés au cobalt ont été fabriqués pour être utilisés à des fins de protection contre les radiations. La composition chimique des composites a été mesurée à l'aide du spectromètre à rayons X à dispersion d'énergie. De plus, la structure des composites a été évaluée à l'aide du diffractomètre à rayons X et la morphologie des composites fabriqués a été présentée à l'aide du microscope électronique à balayage. De plus, les propriétés de protection contre les rayons γ ont été estimées à l'aide de la simulation de Monte Carlo entre 0,059 et 2,506 MeV. Le coefficient d'atténuation linéaire des composites fabriqués a diminué par des facteurs de 93 % pour tous les échantillons en augmentant l'énergie γ incidente entre 0,059 et 2,506 MeV. De plus, le remplacement partiel du Ti4+ par du Co3+ a légèrement amélioré le coefficient d'atténuation linéaire de 0,607 à 0,630 cm−1 lorsque le Co3+ est passé de 0 à 3,7 % en poids. L'amélioration du coefficient d'atténuation linéaire provoque une amélioration d'autres propriétés de protection contre les rayonnements.

Les rayonnements ionisants à haute énergie tels que les rayons X sont utilisés dans des applications telles que la radiothérapie pour éliminer les cellules cancéreuses et pour l'imagerie du corps. Cette forme de rayonnement électromagnétique est également utilisée dans le domaine de la production d'énergie, de l'agriculture et bien d'autres, avec de nouvelles utilisations pour cette technologie créées chaque année1,2,3. Étant donné que les rayonnements ionisants ont une énergie si élevée, ces photons peuvent également induire des effets secondaires négatifs sur le corps humain, tels qu'un empoisonnement aigu par rayonnement, un cancer et la mort. Une technique courante pour réduire ces effets consiste à utiliser un écran anti-rayonnement qui absorbe les photons entrants et réduit la quantité de rayonnement à un niveau sûr4,5,6. Les nanomatériaux surpassent les boucliers conventionnels contre les rayonnements en raison de leur petite taille de particules, ce qui se traduit par une dispersion plus uniforme des oxydes de métaux lourds (HMO) de remplissage qui sont introduits dans le bouclier. Une plus grande dispersion signifie que le rayonnement entrant a une plus grande probabilité d'être absorbé ou dévié par les atomes à l'intérieur du matériau, ce qui entraîne une plus grande atténuation. Les nanoparticules sont de plus en plus utilisées dans la construction de matériaux de construction en ciment tels que la pâte de ciment, les mortiers et les bétons, qui améliorent les propriétés des matériaux lorsqu'ils sont introduits avec des nano HMO7,8,9,10,11,12.

Les nanostructures d'oxyde de titane sont souvent utilisées comme agent antimicrobien pour l'industrie de l'emballage alimentaire ou comme photocatalyseurs pour la dégradation de composés organiques car ces nanostructures sont simples à traiter, ont un faible coût et leur capacité à induire ces réactions peut facilement être réglée sans sacrifier la stabilité thermique ou chimique du matériau. Le nano-TiO2 est chimiquement stable, ce qui lui permet d'être utilisé dans les matériaux cimentaires comme charge pour améliorer les caractéristiques chimiques du matériau. Ti a également une section efficace totale de réaction neutronique supérieure à Ca et Si dans la plupart des régions d'énergie, qui sont utilisées pour fabriquer du ciment conventionnel. Cette caractéristique conduit à une pâte de ciment contenant du nano-TiO2 ayant une meilleure capacité de protection contre les neutrons que la pâte de ciment ordinaire13,14,15,16,17.

De plus, le TiO2 lui-même a un faible coût, peut être trouvé en abondance, n'est pas toxique et est chimiquement inerte. Il a été largement utilisé dans l'industrie du revêtement, dans la purification des eaux usées et les dispositifs de stockage d'énergie. Le TiO2 en tant que semi-conducteur de type n typique a une concentration de porteurs de seulement 1017–1018 cm−3 et a un indice de réfraction élevé aux longueurs d'onde visibles. Le TiO2 pur a trois polymorphes différents, chacun avec son énergie de bande interdite. Plus précisément, il s'agit du rutile (pour 3,0 eV), de l'anatase (pour 3,2 eV) et de la brookite (pour ~ 3,2 eV). La bande interdite de TiO2 peut être ajustée en la dopant avec divers ions ou défauts, ce qui active le composé TiO2 dans le spectre de la lumière visible ; le TiO2 pur est actif dans le domaine ultraviolet. En introduisant des oxydes de métaux de transition et des composés de métaux nobles dans le TiO2, des photocatalyseurs TiO2 à lumière visible sont créés, qui peuvent être utilisés pour éliminer les polluants de l'eau. Les oxydes de cobalt sont l'un de ces dopants qui attirent l'attention en raison de leur vitesse divine dans la réduction photocatalytique du dioxyde de carbone (CO2) dans la lumière visible et ultraviolette et les cellules solaires sensibilisées aux colorants pour la production d'énergie18,19.

Pour comprendre les capacités de protection de certains matériaux, les paramètres de protection contre les rayonnements doivent être calculés et analysés sur une large gamme d'énergies. Des simulations de Monte Carlo sont utilisées pour déterminer ces valeurs telles que les coefficients d'atténuation linéaire en utilisant un ensemble spécifique de conditions. Ces simulations peuvent être utilisées pour comprendre les propriétés du matériau avant de déterminer expérimentalement ces paramètres, pour économiser du temps et des ressources, ou parallèlement à des calculs théoriques tels que XCOM pour s'assurer que les deux méthodes sont compatibles. Une fois les valeurs initiales obtenues, d'autres paramètres peuvent être déterminés pour acquérir une compréhension complète des capacités de protection contre les radiations du matériau20,21,22,23,24,25.

Le concept présenté dans la présente étude est établi sur la planification exacte d'une structure nanoparticulaire à deux dimensions (2D) d'oxydes de cobalt et d'oxydes de titane liés par des feuilles de carbone. L'inclusion de cobalt contribue à la stabilité thermique, à la résistance à la corrosion et à l'usure, ce qui le rend, avec le titane, utile dans de nombreuses industries. De plus, les oxydes de cobalt se distinguent par leur capacité de coloration. Les feuilles de carbone bidimensionnelles augmentent la surface du nanomatériau préparé. La caractérisation des composés nouvellement synthétisés et les détails de protection contre les rayons γ ont été inspectés.

(I) Une taille et une concentration connues (0,4 ml à 0,1 M) de chlorure de potassium hydraté, une solution de 98 ml d'éthanol et 1,6 ml d'isopropoxyde de titane (Ti4O28H12C) ont été mélangés et agités pendant 5 h. Tout le contenu a ensuite été transféré dans un autoclave en acier inoxydable revêtu de téflon d'une capacité de 100 ml. Ensuite, la température a été portée à 170 ° C pendant 35 h. Après cela, l'autoclave a été amené à refroidir naturellement à température ambiante. Le produit fini a été soigneusement recueilli et trempé dans de l'éthanol et a été séché au four à 70 ° C après filtration. Enfin, les solides ont été transférés au four pour être calcinés à une température de 500 °C pendant 4 h pour produire des NP de TiO2. (II) pour produire un nanocomposite TiO2 dopé au cobalt (Co-TiO2), 0,9 g d'acétate de cobalt est ajouté à la solution mixte avant de la transférer dans l'autoclave puis de suivre les mêmes étapes précédentes. (III) Le procédé de préparation de TiO2 dopé au cobalt chargé sur des feuilles de carbone (Co-TiO2/C) consiste à mélanger 0,5 g de nanocomposites Co-TiO2 produits à l'étape (ii) avec 80 mL d'une solution aqueuse contenant 0,02 g de glucose. Le mélange a été agité pendant 4h, puis placé dans l'autoclave utilisé dans les étapes précédentes puis chauffé pendant 30h à 170°C. Après cela, laissez l'autoclave refroidir naturellement à l'air. Les solides ont été soigneusement rassemblés et bien agités dans de l'eau pour le lavage et ont été séchés dans le four à 70°C. Enfin, la poudre de solides a été calcinée pendant 4 h à 500 °C.

En utilisant un (diffractomètre PANalytical X'Pert Pro, Pays-Bas), des diagrammes XRD ont été obtenus. Pour comprendre la phase cristallographique, une source de rayonnement CuKa monochromatique avec une longueur d'onde de (0,15406 nm) a été réglée sur (45 kV) et (40 mA) à 25 °C. Les diffractogrammes ont été capturés avec un pas de (0,013) sur une plage de balayage de 20° à 80°. Pour prédestiner la morphologie des matériaux de poudres solides fabriqués et apprécier l'analyse des éléments, un microscope électronique à balayage (SEM) et un spectromètre à rayons X à dispersion d'énergie (EDX) ont été utilisés (JEOL JSM-6400—Jeol Ltd., Tokyo, Japon) . L'analyse TEM, qui a été effectuée à l'aide d'un microscope électronique à transmission (Philips CM200, Amérique) avec une tension d'accélération de 200 kV, a fourni des informations sur la structure morphologique du composite. La cristallinité de divers composants dans le composite produit a été déterminée à l'aide de la spectroscopie Raman avec une excitation laser à 532 nm (GL Gem Raman™ PL532, Canada).

En utilisant le code MCNP5, la capacité de protection contre les rayons γ pour les nanocomposites de titane dopés au cobalt nouvellement synthétisés a été simulée dans le domaine de l'énergie des rayons γ de (0, 059 à 2, 506 MeV). Le code MCNP a utilisé la base de données nucléaire ENDF/B.VI.8 et le décompte F4 pour estimer le flux médian par cellule unitaire et la longueur de piste moyenne (ATL) des photons gamma dans les composites choisis. Pour estimer l'ATL des photons gamma dans les matériaux fabriqués, un fichier d'entrée contient toutes les informations sur les nanocomposites fabriqués, la source radioactive, le détecteur et le décompte, comme illustré à la Fig. 1. Les informations requises ont été introduites dans le fichier d'entrée du MCNP par le biais de certains cartes telles que les cartes de cellule, de surface, de matériaux, de source et de pointage. Après l'exécution du processus de simulation, un nouveau fichier de sortie a été créé et a un format txt. Le fichier de sortie créé contient toutes les informations requises sur l'ATL, le nombre de collisions dans la cellule de matériau ainsi que l'erreur relative dans le processus de simulation. L'erreur relative enregistrée pour tous les échantillons variait de ± 3 %. Des informations détaillées sur la géométrie créée et les dimensions des composants de géométrie collimateurs, échantillon, détecteur et source ont été discutées dans certains travaux antérieurs26,27.

La géométrie du MCNP comme illustré dans le fichier d'entrée.

À l'aide de certaines équations mathématiques, l'ATL du MCNP simulé pour les composites fabriqués a été transféré aux coefficients d'atténuation linéaire (µ) et massique (µm, cm2/g). Ensuite, sur la base du µ estimé, l'épaisseur de demi-valeur (Δ0,5), l'épaisseur équivalente de plomb (Δeq), le facteur de transmission (TF) et l'efficacité de radioprotection (RPE) ont été évalués comme illustré dans les équations suivantes28.

\(N_{0}\), \(N_{t}\), et x sont le nombre de photons émis par la source radioactive, le nombre de photons transmis à travers le composite fabriqué avec une épaisseur définie (x, cm).

L'épaisseur du composite fabriqué qui peut atténuer 50% des photons γ émis définit le Δ0.5 et peut être prédit par l'Eq. (3).

Le diagramme de diffraction XRD (Fig. 2) a été utilisé pour illustrer les compositions de phase des composites synthétisés. Le diagramme XRD TiO2 montre tous les pics caractéristiques de l'anatase tétragonale (JCPDS 9015929) dont les principaux pics de diffraction de la phase cristalline à 2θ valeurs de 25,77°, 37,72°, 47,92°, 53,9°, 55,02°, 62,57°, 68,4°, 70,3° , et 74,9° correspondent aux (101), (004), (200), (105), (211), (204), (116), (220) et (215)29. Les résultats XRD de TiO2 dopé par des nanocomposites Co et C démontrent l'absence de phases libres de cobalt, ce qui implique que tout le cobalt est un fusible dans les cristallites d'anatase. Les résultats XRD montrent qu'il n'y a pas de pics de carbone évidents, ce qui indique que le carbone dans le composite a un faible degré de cristallinité. Étonnamment, les diagrammes de diffraction Co-TiO2 et Co-TiO2/C des deux échantillons ressemblaient à ceux du TiO2 vierge, avec un changement mineur dans la position du pic. Le léger déplacement de la position du pic dans le diagramme XRD est le résultat de la modification de la structure au niveau local autour de Ti4+ résultant de la substitution de Co3+ et Co2+. Cela suggère que le cobalt s'est dissous dans le réseau. Un autre changement notable avec l'inclusion du cobalt est le changement de couleur du TiO2. Tous les diagrammes XRD révélant que la taille moyenne des particules nanocristallines de TiO2 pur changeait lorsque du cobalt ou du cobalt/carbone était ajouté. Selon l'équation de Scherrer (Fig. 3)29, la taille moyenne des cristallites des échantillons préparés : TiO2 pur (nanoparticules de TiO2), TiO2 dopé simple (nanocomposite Co-TiO2) et TiO2 dopé double (nanocomposite Co-TiO2/C) était de 11,7 , 12,4 et 13,24 nm, respectivement. L'augmentation de la taille des cristaux des échantillons souligne que le cobalt remplace le titane dans le réseau de TiO2 (phase anatase). Un examen du pic principal de la diffraction XRD (101) sur la figure 2 (encadré) lorsqu'il est agrandi, montre un déplacement significatif vers des valeurs 1 thêta plus élevées lorsque le cobalt et le carbone sont introduits comme dopants. De plus, la taille moyenne des cristallites du matériau TiO2 doublement dopé par C et Co (Co-TiO2/C) s'avère supérieure à celle du matériau TiO2 dopé simplement par Co uniquement (Co-TiO2). Ces résultats suggèrent qu'il existe un effet synergique entre le carbone et le cobalt lorsqu'ils sont combinés. Les résultats DRX révèlent que la taille moyenne des cristallites des deux matériaux fabriqués dopés par (Co) et (Co, C) sont quasiment identiques. De plus, leurs positions de pics de diffraction sont similaires, ce qui implique que le dopage au carbone a un impact mineur sur la structure cristalline30,31.

Diagramme de diffraction XRD pour les échantillons de nanocomposites fabriqués.

La taille des cristaux des échantillons de nanocomposites fabriqués.

La figure 4 montre le spectre Raman de trois échantillons fabriqués dans la gamme 50–2000 cm−1. Les pics apparaissant à 151,5, 391,5, 513 et 631,5 cm-1 ont été attribués aux modes TiO2 (phase cristalline anatase) Eg, B1g, A1g et Eg, respectivement32. Tous les pics montrent une diminution significative de l'intensité après le dopage au cobalt, ainsi qu'un certain déplacement de la position du pic. Bien que ces découvertes impliquent que la phase anatase n'a pas été entièrement altérée par le Co, elles révèlent également une distorsion significative des cristallites à long terme, ce qui est en accord avec les découvertes XRD. La substitution de Ti4+ par Co3+ et la disparité de leurs charges cationiques pourraient expliquer cette distorsion. De plus, le dopage par Co et C est également corrélé à la formation de lacunes dans la chaîne d'oxygène, ce qui affecte de manière significative la vibration de la liaison entre Ti et O (Ti – O). Il est important de souligner que la taille de la phase cristalline à l'échelle nanométrique, qui influence la fréquence de décalage provoquée par le confinement des phonons, limite le décalage de position du pic. Le pic A1g montre un net changement de localisation et une augmentation évidente de l'intensité. La modification du pic A1g indique la formation de plus de lacunes dans la chaîne d'oxygène, probablement en raison de la réaction avec le carbone dans la réaction hydrothermale. D'après le fort pic Raman à 689 cm−1, les modes anatase Eg se sont décalés du fait d'être dopés par du carbone et du cobalt33. Même après la calcination du matériau contenant du carbone dans l'air, l'existence de carbone peut être établie en observant des pics à 1300 cm-1 et 1850 cm-1 qui renvoient respectivement aux bandes D et G. Étant donné que le rapport de l'intensité de deux pics D et G (ID/IG) = 1,3, le carbone est très probablement sous forme amorphe34.

Spectre Raman des échantillons de nanocomposites fabriqués.

La figure 5a–c montre SEM de nanoparticules de TiO2, TiO2 dopé par Co (Co-TiO2), et lors de l'ajout de carbone (Co-TiO2/C) après calcination à 500 °C. Les résultats montrent que des amas de nanoparticules se forment dans tous les échantillons. De manière surprenante, les deux échantillons de TiO2 qui ont été dopés par (Co) et (Co, C) forment des feuillets 2D. Les nanoparticules de TiO2 non dopées, en revanche, ont tendance à former des formes plus irrégulières lorsqu'elles sont regroupées. Après l'ajout de cobalt et de carbone, l'apparition de nanofeuillets distincts indique une prédilection pour le développement dans des directions particulières. Après l'ajout de cobalt, il y a très probablement une augmentation de la densité d'état perpendiculaire aux axes C ; de plus, une élimination partielle de l'oxygène se produit en raison de la présence de carbone. Les feuilles 2D ne sont que faiblement attachées les unes aux autres pour créer un motif en zigzag avec des pores, comme on le voit sur les Fig. 5b, c. Les images TEM (Fig. 5d – f) fournissent des informations supplémentaires concernant la morphologie des matériaux fabriqués. Selon les résultats, chacun des trois types de matériaux testés est constitué de nanoparticules à côtés parallèles et mesurant en moyenne environ 23 nm. Sur les bords, les particules commencent à fusionner après l'ajout de Co qui forme des feuilles de nanocouches 2D. Ensuite, lorsque du glucose a été ajouté comme source de carbone, les amas et la taille moyenne des particules ont été augmentés sans aucune distorsion dans la phase anatase. Les spectres EDX et la cartographie des éléments (Fig. 6) montrent du TiO2 pur, la Fig. 7 indique l'existence d'un élément (Co) dans l'échantillon préparé dopé unique (Co-TiO2) et la Fig. 8 indique l'existence de (Co, C ) éléments dans l'échantillon préparé doublement dopé (Co-TiO2/C). Il n'y avait pas de pics associés à Co ou C dans les schémas XRD. En conséquence, les ions Co dans le cas simple dopage (Co-TiO2) et les ions (Co, C) dans le cas double dopage (Co-TiO2/C) sont répartis parmi les cristallites de dioxyde de titane (phase anatase) dans une forme uniforme. Dans le tableau 1, la composition d'analyse élémentaire des nanoparticules de TiO2 après dopage par Co et C peut être déterminée.

( a – c ) Image SEM pour les nanoparticules de TiO2, le TiO2 dopé simple (Co-TiO2) et le TiO2 dopé double (Co-TiO2 / C), respectivement. ( d – f ) Image TEM pour les nanoparticules de TiO2, le TiO2 dopé simple (Co-TiO2) et le TiO2 dopé double (Co-TiO2 / C), respectivement.

Analyse élémentaire et cartographie (EDX) des nanoparticules de TiO2 fabriquées.

Analyse élémentaire et cartographie (EDX) du nanocomposite Co-TiO2 fabriqué.

Analyse élémentaire et cartographie (EDX) du nanocomposite Co-TiO2/C fabriqué.

Le µm et le µ sont les principaux paramètres importants qui décrivent la capacité des nanofeuillets de titane dopés au cobalt nouvellement synthétisés à résister au transport des photons. Les µm et µ ont été évalués pour les nanocomposites fabriqués (nanoparticules de TiO2 pur, nanocomposite de TiO2 dopé simple (Co-TiO2) et nanocomposite de TiO2 dopé double (Co-TiO2/C)) en utilisant le code MCNP ainsi que le logiciel XCOM sur un large spectre de rayons γ (Eγ, MeV) allant de 0,059 à 2,506 MeV. Le comportement µm est représenté sur la figure 9 dans diverses régions d'interactions de rayons γ [a] interaction photoélectrique, [b] diffusion Compton et [c] interactions de production de paires. Selon la figure 9a, les valeurs µm ont diminué de 68 % pour les deux composites fabriqués (nanoparticules de TiO2 pur, nanocomposite de TiO2 (Co-TiO2) dopé simple et nanocomposite de TiO2 dopé double (Co-TiO2/C)) avec des valeurs Eγ croissantes. Les valeurs µm simulées ont diminué entre 0,567 et 0,183 cm2/g pour les NP de TiO2, entre 0,576 et 0,184 cm2/g pour le composite Co-TiO2 et entre 0,569 et 0,183 cm2/g pour le composite Co-TiO2/C. La section efficace photoélectrique variait inversement à la troisième puissance de Eγ, expliquant la forte diminution des valeurs µm. La figure 9b montre une diminution des valeurs µm entre 0,0989 et 0,0618 cm2/g pour les NP de TiO2, entre 0,0991 et 0,0619 cm2/g pour le composite Co-TiO2 et entre 0,0991 et 0,0619 cm2/g pour Co-TiO2/C avec élever les valeurs de Eγ entre 0,344 et 0,964 MeV. Le comportement de réduction présenté a été étudié en utilisant la section efficace de la diffusion Compton, qui varie inversement à Eγ. La figure 9c représente une légère réduction des valeurs µm associées à toute augmentation des valeurs Eγ dans l'intervalle d'énergie 1,173–2,506 MeV. La légère réduction illustrée est due au fait que l'interaction CS est toujours l'interaction prédominante également entre 1,173 et 2,506 MeV. Par conséquent, les interactions PE et CS n'apparaissent que lors des analyses de résultats alors que l'interaction de production de paires (PP) n'a pas été observée dans la gamme d'énergie étudiée. L'apparition retardée de l'interaction PP dans les travaux actuels est attribuée à la densité relativement faible des composites fabriqués. L'interaction PP dans les travaux actuels commence à une énergie gamma supérieure à 3 MeV où la forte variation de l'énergie gamma (dans l'intervalle PP) provoque une très légère augmentation des valeurs µm. Ce comportement est attribué à la proportionnalité de la section PP avec Log E.

Le coefficient d'atténuation de masse pour les composites fabriqués.

Les résultats simulés à l'aide du MCNP ont été confirmés à l'aide du programme libre théorique XCOM, comme illustré à la Fig. 9. Les résultats obtenus ont montré un accord avec les données simulées avec une plage comprise entre ± 2 %.

De plus, la modification du dioxyde de titane (TiO2 NPs) avec des nanoparticules de Co et de C a un effet légèrement améliorant sur les valeurs µm. La figure 10 décrit la variation des valeurs µm par rapport aux concentrations de nanoparticules de Ti dans les composites fabriqués. Dans l'intervalle de basse énergie (c'est-à-dire Eγ de 0,103 MeV), les valeurs µm ont légèrement augmenté avec la diminution des nanoparticules de Ti dans les composites fabriqués, tandis que dans les énergies photoniques élevées, les valeurs µm ont augmenté avec l'augmentation de la nanoparticule de Ti. Ce comportement est attribué aux nanoparticules de Co où la diminution des concentrations de nanoparticules de Ti s'est accompagnée d'une augmentation de la concentration des nanoparticules de Co. Par conséquent, les nanoparticules de Co ont une valeur µm supérieure à celle enregistrée pour les nanoparticules de Ti à de faibles valeurs Eγ tandis que les valeurs µm pour les nanoparticules de Co sont comparables aux valeurs µm de Ti à des valeurs Eγ élevées. Par exemple, le µm pour Co est de 1,343 cm2/g à une faible Eγ de 0,059 MeV alors qu'il est de 0,782 cm2/g pour l'élément Ti à la même valeur Eγ. De plus, la valeur µm de Co est de 0,496 cm2/g à Eγ de 1,408 MeV, ce qui est comparable à la valeur µm de Ti de 0,495 cm2/g35. Ensuite, la diminution de la concentration de nanoparticules de Ti dans les nanocomposites fabriqués était associée à une augmentation des valeurs µm aux faibles énergies de photons γ tandis que la tendance mentionnée était inversée pour l'énergie élevée des photons γ. En raison des faibles concentrations de nanoparticules de Co et de C ajoutées aux nanoparticules de TiO2, la variation des valeurs µm simulées est relativement faible.

Variation du coefficient d'atténuation massique (µm, cm2/g) en fonction des concentrations de Ti à 0,103, 0,662 et 1,250 MeV.

Le Δeq décrit l'épaisseur des composites synthétisés capables d'atténuer le même nombre de photons qu'une épaisseur de 1 cm de plomb pur (Pb). La figure 11 illustre l'évolution des valeurs µ, Δ0,5 et Δeq par rapport aux valeurs Eγ pour les composites fabriqués [a] nanoparticules de TiO2, [b] TiO2 dopé simple (Co-TiO2) et [c] TiO2 dopé double (Co -TiO2/C) contre. Les figures 11a, b et c montrent une diminution des valeurs µ et Δeq et une augmentation des valeurs Δ0,5. Les valeurs µ évaluées ont diminué de manière régulière entre 1,884 et 0,127 cm−1 (pour les NP de TiO2), entre 1,970 et 0,131 cm−1 (pour le nanocomposite Co-TiO2/C) et entre 1,955 et 0,132 cm−1 (pour le Co-TiO2/ C nanocomposite) avec élévation de Eγ. La réduction du µ a été causée par l'effet des interactions PE, CS et PP. Les valeurs Δeq calculées les plus élevées sont de 83,978, 80,772 et 80,977 cm pour les nanoparticules de TiO2 pures fabriquées, le composite TiO2 Co-TiO2 dopé simple et le composite TiO2 Co-TiO2/C doublement dopé, respectivement. Le Δeq calculé diminue rapidement à mesure que les valeurs Eγ augmentent en raison de la forte diminution des valeurs µ du Pb par rapport à la diminution obtenue de la valeur µ des composites fabriqués. Entre 0,059 et 0,122 MeV, le Δeq a augmenté d'un facteur ≈ 103 % pour les composites fabriqués. L'augmentation mentionnée du Δeq est attribuée à la faible baisse du µ de Pb par rapport à la baisse signalée des valeurs µ des composites fabriqués. Le µ du Pb a chuté d'un facteur ≈ 34 %, tandis que les valeurs µ des composites testés ont diminué d'un facteur ≈ 67 % lorsque l'Eγ a augmenté entre 0,059 et 0,122 MeV. Après cela, dans l'intervalle d'énergie intermédiaire entre 0,344 et 0,964 MeV, les valeurs Δeq ont été réduites par des facteurs de ≈ 62 %. Cette réduction est due à une forte réduction des valeurs µ de Pb par rapport à la réduction modérée des valeurs µ pour les composites fabriqués. Dans l'intervalle d'interaction CS, la valeur µ du Pb a chuté de 76 % et la valeur µ des composites synthétisés a diminué de 37,57, 37,60 et 37,57 % pour les nanoparticules de TiO2, le TiO2 dopé simple (Co-TiO2) et le TiO2 dopé double (Co- TiO2/C). Étant donné que les valeurs µ pour Pb et les composites fabriqués sont indépendantes de l'énergie des photons γ, il n'y a pas de variation significative des valeurs Δeq avec une variation des valeurs Eγ dans l'intervalle Eγ élevé entre 1,173 et 2,506 MeV. Les valeurs Δ0,5 montrent une augmentation avec l'augmentation des valeurs Eγ en raison de la réduction enregistrée pour les valeurs µ, où les valeurs Δ0,5 sont inversement proportionnelles aux µ (voir Eq. 3).

Le coefficient d'atténuation linéaire, l'épaisseur de demi-valeur et l'épaisseur équivalente de plomb pour les composites préparés.

La variation des valeurs µ, Δ0,5 et Δeq par rapport aux quantités de nanoparticules Ti4+ et Co3+ à Eγ de 0,662 MeV a été donnée à la Fig. 12. Les valeurs µ ont diminué avec l'augmentation des concentrations de Ti alors qu'elles augmentaient avec l'augmentation de la concentration de Co . Tandis que Δ0,5 et Δeq augmentaient avec l'augmentation des concentrations de Ti alors qu'ils diminuaient avec l'augmentation des concentrations de Co à Eγ de 0,662 MeV. Les valeurs de Δ0,5 ont légèrement augmenté de 2,730 à 2,827 cm avec l'augmentation de la concentration de Ti4+ de 55,4 à 61,9 % en poids alors qu'elle a diminué avec l'augmentation de la concentration de Co de 0 à 3,7 %. De plus, les valeurs Δeq au même Eγ de 0,662 augmentent de 4,896 à 5,069 cm avec une augmentation de la concentration en nanoparticules de Ti de 55,4 à 61,9 % en poids alors qu'elle diminue de 5,069 à 4,896 avec une augmentation de la concentration en nanoparticules de Co3+ de 0 à 3,7 % en poids. Les comportements illustrés pour µ, Δ0,5 et Δeq ont été attribués au remplacement partiel des nanoparticules de Ti4+ par des nanoparticules de Co3+ où le remplacement partiel des nanoparticules de Ti par des nanoparticules de Co provoque une augmentation de la densité électronique des composites, ce qui crée plus de résistance au passage les photons incidents.

Variation du coefficient d'atténuation linéaire, de l'épaisseur de demi-valeur et de l'épaisseur équivalente de plomb en fonction des concentrations de Ti et Co.

La figure 13 illustre une comparaison entre les valeurs µ des composites fabriqués et les valeurs µ pour certains composites rapportés précédemment et des verres de protection commerciaux courants à Eγ de 0,662 MeV. Les composites fabriqués TiO2, Co-TiO2 et Co-TiO2/C ont des valeurs µ de 0,245 cm-1, 0,253 cm-1 et 0,254 cm-1. Ces valeurs sont supérieures à celles rapportées pour AlB12 (0,186 cm−1), B4C (0,189 cm−1), MgB2 (0,192 cm−1), Al (SO4) (0,203 cm−1), KAl (SO4) (0,132 cm− 1), composés Mg(OH)2 (190 cm-1) et Na2SO4 (0,197 cm-1)36,37. De plus, les valeurs µ des composites fabriqués sont supérieures à celles des verres commerciaux courants RS-253, RS-253 G18 et RS-323 G19 avec des valeurs µ de 0,16 cm−1, 0,16 cm−1 et 0,24 cm−1, respectivement38 . En revanche, les composés fabriqués ont des valeurs µ inférieures à celles rapportées pour BaSO4, Fe2O336 et RS-36038 avec des valeurs µ de 0,347 cm-1, 0,388 cm-1 et 0,27 cm-1, respectivement. La grande quantité de métaux lourds Ba, Fe et Pb est responsable des valeurs linéaires élevées pour Ba2SO4, Fe2O3 et RS-360, le dernier contenant près de 45 % en poids de PbO.

Comparaison du coefficient d'atténuation linéaire pour les composites fabriqués à l'atténuation linéaire des composés précédemment rapportés et des verres de protection commerciaux.

Le TF et le RPE pour les composites sélectionnés ont été présentés à la Fig. 14. Une diminution des valeurs de TF entre 15,2 et 88,0 % (pour le composite TiO2), entre 13,9 et 87,7 % (pour le composite Co-TiO2) et entre 14,2 et 87,8 % (pour le composite Co-TiO2/C) lorsque l'Eγ passe de 0,059 à 2,506 MeV. En revanche, le RPE diminue de 84,8 à 12,0 % (pour le composite TiO2), de 86,1 à 12,3 % (pour le composite Co-TiO2) et de 85,8 à 12,3 % (pour le composite Co-TiO2/C) lorsque le Eγ varie entre 0,059 et 2,506 MeV. Les comportements discutés précédemment pour les deux paramètres sont attribués à la capacité de pénétration des photons γ incidents, où l'augmentation de l'énergie provoque une augmentation de la puissance de pénétration des photons en raison de la diminution de la longueur d'onde du photon. Par conséquent, les photons émis (No) traversent les composites testés avec un faible nombre de collisions avec les électrons environnants. Ainsi, l'augmentation de Nt est associée à une diminution du nombre de photons absorbés dans les composites fabriqués (Na). L'augmentation mentionnée du Nt ainsi que la diminution des photons Na donnent lieu à l'augmentation du TF et à la diminution du RPE avec l'augmentation des énergies des photons γ.

Dépendance du facteur de transmission et de l'efficacité de la radioprotection sur l'énergie des photons γ pour les composites fabriqués.

La dépendance des valeurs TF et RPE sur l'épaisseur des composites a été illustrée à la Fig. 15. Les valeurs TF ont diminué et les augmentations RPE pour tous les composites fabriqués lorsque l'épaisseur du composite a augmenté entre 0, 025 et 2 cm. Lorsque l'épaisseur variait entre 0,25 et 2 cm, les valeurs TF diminuaient linéairement de 93,3 à 57,6 % (pour le composite TiO2), entre 86,7 et 56,6 % (pour le composite Co-TiO2) et entre 86,7 et 56,5 % (pour le Co-TiO2 /C composite). Mais, le RPE a augmenté linéairement de 6,7 à 42,4 % (pour le composite TiO2), de 6,9 ​​et 43,4 % (pour le composite Co-TiO2) et de 6,9 ​​à 43,5 % (pour le composite Co-TiO2/C) lorsque l'épaisseur du composite élevé de 0,25 à 2 cm à une énergie de photons gamma de 0,511 MeV. L'augmentation de l'épaisseur du composite entraîne une augmentation de la longueur du trajet des photons γ incidents à l'intérieur des composites fabriqués. Par conséquent, la possibilité que les photons incidents interagissent avec les électrons environnants augmente. Ainsi, l'énergie consommée par les photons incidents a augmenté à l'intérieur du matériau avec des épaisseurs plus élevées que la plus faible, entraînant une augmentation significative des valeurs RPE accompagnée d'une diminution correspondante des valeurs TF39.

Dépendance du facteur de transmission et de l'efficacité de la radioprotection à l'épaisseur du composite.

Un nanocomposite TiO2 dopé au cobalt avec plus de lacunes dans la chaîne d'oxygène a été synthétisé sur la base d'une méthode hydrothermale en une étape et la formation et la cristallinité du composite synthétisé ont été confirmées à l'aide de DRX dans des feuilles 2D avec une taille moyenne de cristal inférieure à 13 nm. De plus, le µm des nanocomposites de titane dopés au cobalt a été estimé à l'aide de MCNP5 entre 0,059 et 2,506 MeV. Les valeurs simulées du coefficient d'atténuation massique ont été confirmées à l'aide du programme XCOM, où la différence entre les résultats XCOM et MCNP variait entre ≈ ± 2 %. Le coefficient d'atténuation massique a diminué de 0,567 à 0,038 cm2/g (composite TiO2), de 0,567 à 0,038 cm2/g (composite Co-TiO2) et de 0,570 à 0,038 cm2/g (composite Co-TiO2/C) dans l'énergie étudiée. région. Les valeurs du coefficient d'atténuation de masse augmentent avec la diminution des ions Ti4+ dans les composites fabriqués à faible énergie photo γ alors qu'il n'y a pas de changements considérables avec la substitution de Ti4+ par des ions Co3+ à énergie photon γ intermédiaire et élevée. De plus, le µ est légèrement augmenté en augmentant les ions Co3+ entre 0 et 3,7 % en poids dans les composites fabriqués. L'augmentation mentionnée des valeurs µ était associée à une légère diminution des valeurs Δ0,5 et Δeq. Sur la base des résultats conclus, les nanocomposites TiO2 à base de composites fabriqués peuvent être utilisés comme charges pour améliorer la capacité de protection contre les rayons gamma des polymères, des céramiques et des matériaux de peinture. Les composites fabriqués ont une bonne capacité de blindage dans des intervalles d'énergie de rayons gamma faibles et intermédiaires, mais ils ne conviennent pas aux applications à haute énergie de rayons gamma.

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Les auteurs expriment leur gratitude à l'Université Princess Nourah bint Abdulrahman Researchers Supporting Project number (PNURSP2023R2), Princess Nourah bint Abdulrahman University, Riyad, Arabie Saoudite.

Autorité des matières nucléaires, PO Box 530, El-Maadi, Le Caire, Égypte

Islam G. Alhindawy et Karem A. Mahmoud

Département de physique, Faculté des sciences, Université d'Isra, Amman, Jordanie

MI Sayed

Département de recherche en médecine nucléaire, Institut de recherche et de consultations médicales (IRMC), Université Imam Abdulrahman Bin Faisal (IAU), PO Box 1982, 31441, Dammam, Arabie saoudite

MI Sayed

Département de physique, Collège des sciences, Université Princess Nourah Bint Abdulrahman, POBox 84428, 11671, Riyad, Arabie saoudite

Aljawhara H. Almuqrin

Université fédérale de l'Oural, 19 rue Mira, Iekaterinbourg, Russie, 620002

Karem A. Mahmoud

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Correspondance à Islam G. Alhindawy ou Karem A. Mahmoud.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Alhindawy, IG, Sayyed, MI, Almuqrin, AH et al. Optimisation de la protection contre les rayonnements gamma avec des nanomatériaux hybrides cobalt-titane. Sci Rep 13, 8936 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33864-y

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Reçu : 17 février 2023

Accepté : 20 avril 2023

Publié: 01 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-33864-y

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